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    新11选5加奖:我国学者证实“临界冰核”存在

    日期 2020-01-08   来源:化学科学部   作者:雷惊雷 高飞雪  【 】   【打印】   【关闭

    新11选5论坛 www.iatqy.com   在国家自然科学基金项目(批准号:21733010, 11574310, 21534007)等的资助下,中国科学院化学研究所王健君研究员与中国科学院大学周昕教授团队合作,创造性地利用尺寸固定的纳米颗粒探测临界冰核,明确了临界冰核的尺寸和过冷温度的相互关系。同时,该方法也将可能成为研究其它相变成核问题的普适方法。相关研究成果以“Probing the Critical Nucleus Size for Ice Formation with Graphene Oxide Nanosheets”(用氧化石墨烯纳米片探测临界冰核的尺寸)为题,于2019年12月19日在Nature(《自然》)上发表。论文链接:https://www.nature.com/articles/s41586-019-1827-6。

      低温下水结冰等相变现象十分普遍。这些现象不仅影响着地球上的气候、地质及生命,是科学研究的基本问题,在化学工业、低温生物学、材料科学等领域也有重要的应用价值。吉布斯(Gibbs)等人在近百年前基于热力学原理,提出了相变的“经典成核理论”,认为水结冰类的相变需经过一个成核过程。例如,水过冷形成小冰核,仅当形成的冰核偶然超过临界尺寸,即形成临界核时,相变才能自发发生。近几十年来,随着微观探测技术的发展,研究人员对相变过程的认识越来越深刻,已证实了经典成核理论的许多推论,也发现了一些超出其预期的结果。但是对成核的核心概念——临界核的存在性却因始终没能给出直接的实验证据,阻碍了人类对自然界中相变成核这一重要物理现象的进一步理解,甚至引起了对宏观推论给出微观层面临界核概念的适用性的疑问。具体到水结冰相变,归因于水分子的特殊复杂性以及与我们生活密切相关性,人们对探测其临界冰核更是期盼已久。虽经诸多努力却仍未给出明确结果,已成为该领域一个长期悬而未决的基本问题。

      该研究团队创造性地利用尺寸固定的纳米颗粒探测冰成核与纳米颗粒的尺寸匹配信号,从而探测微小瞬时的临界核的存在和特征。通过研究纳米颗粒尺寸与其促进冰晶成核能力的关系发现,仅当纳米颗粒的尺寸大于某个临界值时才能有效地促进冰成核发生,而较小尺寸的纳米颗粒则几乎不能帮助冰核形成。而且纳米颗粒尺寸在促进冰成核能力方面的尺寸阈值现象是普遍的,与过冷温度简单成反比关系,几乎不依赖于纳米颗粒的种类、化学性质等特征。该实验结果与经典成核理论关于临界核和自由能的计算预言完全相符,首次在实验上证实了水结冰过程中临界冰核的存在以及它的尺寸和过冷温度的依赖关系。该项研究有效澄清了近几十年来关于“经典成核理论”在描述原子尺度的临界核特征的有效性方面的普遍疑虑,加深了对水结冰这一重要相变现象的微观机制的理解。该工作对水结冰机理、相变现象乃至统计物理中宏观和微观关系等都有重要意义。同时这种探测临界冰核的策略也可以用于其它相变成核过程的临界核探测,可推进对整个相变成核领域的认识。此外,该研究结果还表明:设计与临界冰核尺寸相当的图案化表面,可以达到高效调控冰晶形成的目的,为防覆冰涂层的设计提供了全新的思路。

    图. (a) 不同纳米片冰成核能力的突变; (b) 氧化石墨烯表面冰成核自由能垒的突变,插图展示了纳米片尺寸小于或大于临界冰核直径时临界冰核形状的示意图。当纳米片尺寸小于临界冰核时,冰核生长受限于纳米片边缘,导致冰核形状改变,从而使成核自由能垒急剧增大。




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